對于蔣夢麟謙遜的姿態(tài)，北大教授們自然感到滿意，于是評議會順利通過蔣夢麟擔任總務長代行校長職權(quán)。此后，蔡元培離開學校，蔣夢麟就順理成章地代理校長了。

當然，蔣夢麟的治事功夫和辦事手腕也是不可否認的，在他的治理下，一切均措置得宜，北大各方面的秩序很快獲得了恢復，各方面均有寧息之象。教育部那些原先總與蔡元培為難的人，無不降心相從；先前對北大攻擊不遺余力的安福系也因蔣夢麟的到來停止了。北大因蔣夢麟的到來也免去了被解散的危險。

為民族復興留種子

中日戰(zhàn)爭爆發(fā)后，中國的教育機關(guān)受到嚴重的破壞。平津淪陷以后，許多教員和學生知道在侵略者的刺刀下絕無精神自由的希望，紛紛追隨他們的學校向南或其他地方轉(zhuǎn)移。鑒于這種狀況，國民政府下令北京大學與清華大學、南開大學南遷長沙，共同組成國立長沙臨時大學。

設(shè)在長沙的臨時聯(lián)合大學由北京大學、清華大學和南開大學三校組成，蔣夢麟與清華大學校長梅貽琦、南開大學校長張伯苓為籌委會常務委員，楊振聲為秘書主任，負責辦理校址勘定、科系設(shè)置、師資招聘、學生接收以及新設(shè)備之置設(shè)等工作。

在平時主持一個大學都相當難，而在戰(zhàn)時主持聯(lián)合大學更難，尤其是三個個性不同、歷史各異的大學共同生活，且三校各有思想不同的教授們，各人有各人的意見。在這種情況下，蔣夢麟一面為戰(zhàn)局擔憂，一面又為戰(zhàn)區(qū)里或淪陷區(qū)里的親戚朋友擔心，他的身體就有點支持不住了?！邦^痛”不過是一種比喻的說法，不過胃病的確使他的精神和體力受到很大的影響。胃病發(fā)作時，他仍舊打起精神與梅貽琦共同擔負起責任，靠許多同仁的共同努力，和衷共濟，他們才讓這條由混雜水手操縱的危舟度過了驚濤駭浪。

南京淪陷后，日本軍隊溯江占領(lǐng)了南昌，長沙隨之成為日軍飛機的轟炸目標之一。從辦學條件看，長沙也不是理想之處，于是蔣夢麟飛到武漢想辦法。經(jīng)蔣介石同意，國立長沙臨時大學前往昆明，改稱“國立西南聯(lián)合大學”，簡稱“西南聯(lián)大”或“聯(lián)大”。

以學校歷史與校長資歷論，蔣夢麟應該居于聯(lián)大的領(lǐng)導地位，但他為了三校的團結(jié)與整個中華民族的教育事業(yè)，堅決主張不設(shè)校長，實行常務委員制，由三校校長蔣夢麟、梅貽琦、張伯苓及秘書主任楊振聲組成，共同主持校務。大政方針實行合議制，推梅貽琦為主席，主持學校一切日常行政事務。原定三校校長輪流擔任常委會主席，實際常駐昆明掌理校務的僅梅貽琦一人，并一直擔任常委會主席。他們?nèi)酥g的友誼與團結(jié)是西南聯(lián)大能在困難時期支持下來的根本因素。南開大學校長張伯苓對蔣夢麟說，“我的表你帶著”。這是天津俗語“你作我的代表”的意思。蔣夢麟對梅貽琦說，“聯(lián)大事務還要月涵先生多負責”。因三位校長中以梅貽琦年紀較輕，蔣夢麟常說：“在聯(lián)大我不管就是管。”這是實話，由此也奠定了三校八年合作的基礎(chǔ)。

魂斷黃昏戀

蔣夢麟在晚年時迎來了他的最后一次婚姻，這次的妻子是徐賢樂。蔣夢麟對于徐賢樂可以說是一見鐘情，而在一開始時，徐賢樂覺得蔣夢麟年紀太大，恐怕性格不合。但蔣夢麟托由媒人向她致意，表達自己意思：他覺得徐女士的家庭身世很好，而且品貌雙全，一切太理想了。蔣在寫給徐的第一封情書里面就有：“在我見過的一些女士中，你是最使我心動的人……”不久兩人就論及婚嫁。