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內(nèi)容簡介

　　隨著新世紀的來臨，人類環(huán)保意識日益增強，對環(huán)境保護的要求日益提高，要求化學加工技術(shù)減少副產(chǎn)品排放、發(fā)展“環(huán)境友好工藝”。分子篩催化在開發(fā)環(huán)境友好工藝、促進可持續(xù)發(fā)展中具有極大的潛力。特別是1983年Taramasso等首次報道的鈦硅分子篩TS一1，在以Hzoz為氧化劑的低溫氧化反應中具有特殊的催化性能，反應條件溫和，反應選擇性高，副產(chǎn)品為水，對環(huán)境無害。以TS一1為催化劑，H202為氧化劑，近年開發(fā)出了苯酚羥基化制苯二酚、丙烯環(huán)氧化制環(huán)氧丙烷等一系列反應。但是，與鈦硅分子篩的美好應用前景相比，其在工業(yè)推廣中所邁出的步伐卻很小。鈦硅分子篩Ts一1昂貴的生產(chǎn)成本和苛刻的合成條件，是其工業(yè)化應用的主要障礙?；A研究方面，鈦硅分子篩合成過程和催化機理仍有許多問題沒有搞清，使得鈦硅分子篩的合成及應用研究主要在摸索中進行。鈦硅分子篩TS一1經(jīng)典合成法采用不含堿金屬離子的高純TPAOH為模板劑，成本較高，而且合成條件苛刻、制備重復性差，工業(yè)化困難大?！洞筮B理工大學學術(shù)文庫：鈦硅分子篩的合成表征及催化丙烯環(huán)氧化性能的研究》采用高分辨固體核磁共振技術(shù)、xRD、IR、uV—Vis、SEM、ESR等多種技術(shù)手段，系統(tǒng)研究了鈦硅分子篩合成中的模板劑作用、鈦物種存在形式、晶化機理、晶化動力學等，在此基礎上選擇了以TPABr為模板劑的合成體系?！洞筮B理工大學學術(shù)文庫：鈦硅分子篩的合成表征及催化丙烯環(huán)氧化性能的研究》以TPABr為模板劑，采用氨水、正丁胺、TEAOH等調(diào)節(jié)凝膠pH值，合成了鈦硅分子篩TS-1。系統(tǒng)研究了合成TS一1分子篩的規(guī)律和影響因素，開發(fā)出了適于進一步放大的鈦硅分子篩合成體系，并實現(xiàn)了100L規(guī)模放大。將合成的鈦硅分子篩Ts一1用于丙烯環(huán)氧化反應，系統(tǒng)研究了丙烯環(huán)氧化反應的影響因素、反應中的溶劑效應、介質(zhì)酸堿效應、焙燒方式對分子篩性能的影響等，提出了丙烯環(huán)氧化機理。

作者簡介

暫缺《鈦硅分子篩的合成表征及催化丙烯環(huán)氧化性能的研究》作者簡介

圖書目錄

1 緒論
2 文獻綜述
2.1 鈦硅分子篩的合成研究
2.2 鈦硅分子篩的表征方法
2.3 鈦硅分子篩TS一1的催化性能
2.3.1 概述
2.3.2 烯烴環(huán)氧化反應
2.3.3 苯乙烯氧化反應
2.3.4 苯酚羥基化反應
2.3.5 芳烴羥基化反應
2.3.6 脂環(huán)酮肟化
2.3.7 丙胺和苯胺的氧化反應
2.3.8 醇氧化反應
2.3.9 烷烴氧化反應
2.3.10 光催化還原CO2
2.4 環(huán)氧丙烷合成研究現(xiàn)狀和發(fā)展動向
2.4.1 概述
2.4.2 鈦硅沸石催化法
2.5 綠色化學
2.6 課題選擇
3 實驗部分
3.1 鈦硅分子篩的合成
3.1.1 合成原料
3.1.2 鈦硅分子篩合成方法
3.2 鈦硅分子篩的表征方法
3.2.1 XRD測試
3.2.2 FT-IR譜
3.2.3 uV-Vis漫反射光譜
3.2.4 掃描電鏡（SEM）
3.2.5 核磁共振實驗
3.2.6 元素組成分析
3.2.7 電子自旋順磁共振譜（ESR）
3.2.8 紫外共振拉曼光譜（UV-Raman）
3.2.9 熱分析
3.2.1 0比表面測定
3.3 丙烯環(huán)氧化反應條件
4 鈦硅分子篩合成中模板作用研究
4.1 引言
4.2 TPABr為唯一模板劑的合成體系
4.3 TPABr-TEAOH體系中模板作用研究
4.4 TPABr-正丁胺體系中模板作用研究
4.5 TPABr-TBAOH體系中模板作用研究
4.6 TBABr-TEAOH體系中模板作用研究
4.7 TBAOH一正丁胺體系中模板作用研究
4.8 小結(jié)
5 鈦硅分子篩中鈦的存在形式研究
5.1 引言
5.2 元素分析
5.3 晶胞參數(shù)測定
5.4 29SiMASNMR譜研究
5.5 UV-Vis光譜研究
5.6 ESR研究
5.7 鈦硅分子篩的酸處理
5.8 UV一Raman光譜研究
5.9 鈦硅分子篩中鈦的存在形式討論
6 鈦硅分子篩TS一1晶化過程研究
6.1 引言
6.2 晶化過程母液pH變化研究
6.3 晶化過程母液13CNMR研究
6.4 晶化過程固體樣品FT-IR研究
6.5 鈦硅分子篩結(jié)晶動力學研究
6.5.1 鈦硅分子篩結(jié)晶動力學
6.5.2 表觀活化能
6.5.3 變溫晶化
6.6 小結(jié)
7 鈦硅分子篩TS-1的合成條件及機理研究
7.1 引言
7.2 以四丙基溴化銨為模板劑合成鈦硅分子篩的影響因素
7.2.1 晶種的影響
7.2.2 晶化時間的影響
7.2.3 n（TPABr）／n（Si02）的影響
7.2.4 n（Si02）／n（Ti02）的影響
7.2.5 堿源的影響
7.3 TPABr-正丁胺體系中TS-1的合成
7.4 TPAB卜TEAOH體系中TS一1的合成
7.5 TS一1合成體系的篩選
7.5.1 硅源的選擇
7.5.2 堿源的選擇
7.6 鈦硅分子篩合成機理探討
7.7 小結(jié)
8 鈦硅分子篩TS一1合成的放大
8.1 引言
8.2 鈦硅分子篩Ts一1合成原料用量的優(yōu)化
8.2.1 正丁胺用量的影響
8.2.2 晶種用量的影響
8.3 鈦硅分子篩TS一1合成的放大
8.3.1 鈦硅分子篩合成的放大效應
8.3.2 攪拌的影響
8.3.3 攪拌速度的影響
8.4 鈦硅分子篩TS一1的物理化學表征結(jié)果
8.4.1 TS一1產(chǎn)品收率
8.4.2 XRD表征
8.4.3 IR譜表征
8.4.4 1H一13CCP／MASNMR譜表征
8.4.5 29SiMASNMR譜表征
8.4.6 其他物理化學性能
8.5 鈦硅分子篩Ts一1的催化丙烯環(huán)氧化性能
8.6 小結(jié)
9 鈦硅分子篩焙燒過程研究
9.1 引言
9.2 鈦硅分子篩TS一1的熱分析結(jié)果
9.3 焙燒方式對TS一1性能的影響
9.4 高溫焙燒過程中Ts-1各項性能的變化
9.5 小結(jié)
10 丙烯環(huán)氧化反應影響因素和反應機理研究
10.1 引言
10.2 反應條件對丙烯環(huán)氧化反應的影響
10.3 催化劑對丙烯環(huán)氧化反應的影響
10.3.1 采用不同模板劑合成的鈦硅分子篩的催化性能
10.3.2 TS一1結(jié)晶度的影響
10.3.3 TS一1晶粒大小的影響
10.4 丙烯環(huán)氧化反應中的溶劑效應
10.5 酸堿對丙烯環(huán)氧化反應的影響
10.5.1 反應介質(zhì)酸堿度的影響
10.5.2 堿性添加物在Ts-l重復使用過程中的影響
10.5.3 堿性添加物在TS-1焙燒過程中的影響
10.6 丙烯環(huán)氧化反應機理
10.7 小結(jié)
11 鈦硅分子篩催化丙烯環(huán)氧化工藝工業(yè)化前景分析
12 結(jié)論
參考文獻
創(chuàng)新點摘要
作者學術(shù)成果索引
致謝